@MastersThesis{Barros:1999:EfSuSo,
author = "Barros, Ricardo da Silva",
title = "Efeito do suporte sobre catalisadores Ir/gamma-Al2O3 e Ir/SiO2 nas
rea{\c{c}}{\~o}es de hidrogena{\c{c}}{\~a}o do benzeno e
tolueno e hidrogen{\'o}lise do ciclopentano",
school = "Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE)",
year = "1999",
address = "S{\~a}o Jos{\'e} dos Campos",
month = "1999-12-06",
keywords = "x.",
abstract = "O presente trabalho visa dar continuidade ao trabalho realizado
por Cunha [1], onde foi atribu{\'{\i}}do ao efeito do
suporte-alumina e n{\~a}o ao efeito do tamanho de
part{\'{\i}}culas, a causa da varia{\c{c}}{\~a}o da
frequ{\^e}ncia de rota{\c{c}}{\~a}o da rea{\c{c}}{\~a}o de
hidrogena{\c{c}}{\~a}o do benzeno sobre catalisadores
Ir/gamma-Al_2O_3 com di{\^a}metros m{\'e}dios compreendidos
entre 0,8 e 3,4 nm. Neste trabalho, alumina e s{\'{\i}}lica com
{\'a}reas espec{\'{\i}}ficas diferentes das empregadas por
Cunha [1] foram utilizadas, al{\'e}m do emprego das
rea{\c{c}}{\~o}es de hidrogena{\c{c}}{\~a}o do tolueno e
hidrogen{\'o}lise do ciclopentano, utilizadas como t{\'e}cnicas
de caracteriza{\c{c}}{\~a}o. Catalisadores Ir/gamma-Al_2O_3 com
teores met{\'a}licos de 2 e 10% em massa foram preparados com uma
{\'u}nica impregna{\c{c}}{\~a}o, atrav{\'e}s do m{\'e}todo de
impregna{\c{c}}{\~a}o incipiente, empregando um suporte Al_2O_3
com {\'a}rea espec{\'{\i}}fica de 150 m^2/g (inferior a
utilizada por Cunha [1]). Um catalisador Ir/SiO_2 com teor de 0,7%
em massa, empregando um suporte de SiO_2 com {\'a}rea
espec{\'{\i}}fica de 380 m^2/g (superior a utilizada por Cunha
[1]), tamb{\'e}m foi preparado. A quimissor{\c{c}}{\~a}o de H2
(QH) mostrou que o di{\^a}metro m{\'e}dio das
part{\'{\i}}culas cresce com o aumento do teor met{\'a}lico em
catalisadores Ir/gamma-Al_2O_3, o que pode ser atribu{\'{\i}}do
ao emprego de uma alumina de menor {\'a}rea espec{\'{\i}}fica
(150m^2/g contra 224 m^2/g); e que o emprego de uma
s{\'{\i}}lica com {\'a}rea espec{\'{\i}}fica maior (380 m2/g
contra 200 m2/g) e de um teor met{\'a}lico mais baixo, 0,7%Ir em
massa, aumenta em muito a fra{\c{c}}{\~a}o de {\'a}tomos de Ir
expostos, levando-a a um valor de 1,0. A MET revelou que as
part{\'{\i}}culas de Ir encontram-se bem dispersas e
distribu{\'{\i}}das sobre a superf{\'{\i}}cie dos suportes.
Fotomicrografias do catalisador Ir/gamma-Al_2O_3 com 10% de Ir em
massa mostra que as part{\'{\i}}culas met{\'a}licas
encontram-se na forma de semiesfera. Os resultados cin{\'e}ticos
obtidos por Cunha [1] foram confirmados na
hidrogena{\c{c}}{\~a}o do benzeno sobre catalisadores
Ir/gamma-Al_2O_3. Os comportamentos das rea{\c{c}}{\~o}es de
hidrogena{\c{c}}{\~a}o do tolueno e de hidrogen{\'o}lise do
ciclopentano mostraram-se semelhantes {\`a}queles da
hidrogena{\c{c}}{\~a}o do benzeno, sobre catalisadores
Ir/gamma-Al_2O_3 e Ir/SiO_2, quando a frequ{\^e}ncia de
rota{\c{c}}{\~a}o foi estudada em fun{\c{c}}{\~a}o da
fra{\c{c}}{\~a}o de {\'a}tomos de Ir expostos. Da mesma forma
que a hidrogena{\c{c}}{\~a}o do benzeno, as rea{\c{c}}{\~o}es
de hidrogena{\c{c}}{\~a}o do tolueno e hidrogen{\'o}lise do
ciclopentano podem ser empregadas como t{\'e}cnicas de
caracteriza{\c{c}}{\~a}o da extens{\~a}o da
intera{\c{c}}{\~a}o Ir-suporte, bem como para
quantifica{\c{c}}{\~a}o do percentual dos {\'a}tomos
superficiais de Ir que efetivamente s{\~a}o s{\'{\i}}tios
ativos nessas rea{\c{c}}{\~o}es. ABSTRACT: The present work has
the aim of give continuity to the work realized by Cunha [1],
where it was attributed to effect of the alumina support and not
to the effect of size of particles, the reasons of the variation
from the turnover frequency from the benzene hydrogenation
reaction over Ir/gamma-Al_2O_3 catalysts with average particle
size between 0.8 and 3.4 nm. In this work alumina and silica with
specific areas different from the used by Cunha [1], besides the
use toluene hydrogenation reaction and cyclopentane hydrogenolysis
reaction used as techniques of characterization. Ir/gamma-Al_2O_3
catalysts with 2 and 10 wt% were prepared with a single
impregnation, through the method of incipient impregnation using a
gamma-Al_2O_3 support with a specific area of 150 m^2/g (under the
used by Cunha [1]). One Ir/SiO_2 catalyst with 0.7 wt% using a
SiO_2 support with specific area of 380 m^2/g (superior the used
by Cunha [1]), also was prepared. The hydrogem chemisorption (HC)
showed that average particle size increases with the metallic
content of the drift Ir/gamma-Al_2O_3 catalysts, what can be
attributed to the used of an alumina with a small specific area
(150m2/g against 224 m^2/g); and that the use of a silica with
specific area bigger (380 m^2/g against 200 m^2/g) and of a
metallic content lower, 0.7% of Ir increases a lot the atoms
fraction of exposed Ir, leading to a value of 1.0. The
characterization by TEM revealed that Ir particles finding
themselves well spreaded end distributed over the support
surfaces. Micro-photographs of the Ir/y-Al203 catalysts with 10%
of Ir show clearly that the metallic particles find in the way
hemispherical form. The kinetics results got by Cunha [1] were
confirmed in benzene hydrogenation reaction over Ir/gamma-Al_2O_3
catalysts. The behaviors of reactions of toluene hydrogenation
reaction and of cyclopentane hydrogenolysis reaction showed
themselves similar to the benzene hydrogenation reaction over
Ir/7-Al_2O_3 and Ir/SiO_2 catalysts when the turnover frequency
was studied in function of the fraction of atoms of exposed Ir.
Like the benzene hydrogenation reaction, the toluene hydrogenation
reaction and of cyclopentane hydrogenolysis reaction can be used
as techniques of characterization of the extension of the
interaction metal-support as well for the quantity of the
percentage of Ir atoms that are in the surface, are active centers
in this reactions.",
committee = "Cunha, David dos Santos (presidente/orientador) and Cruz, Gilberto
Marques da (orientador) and Rodrigues, Jos{\'e} Augusto Jorge and
Valen{\c{c}}a, Gustavo Paim",
copyholder = "SID/SCD",
englishtitle = "x",
language = "pt",
pages = "136",
ibi = "8JMKD3MGP3W34T/48GLCRP",
url = "http://urlib.net/ibi/8JMKD3MGP3W34T/48GLCRP",
targetfile = "publicacao.pdf",
urlaccessdate = "29 mar. 2024"
}